En 1994 se instaló en Buenos Aires donde ha desarrollado su carrera. Además de sus numerosos trabajos en trelenovelas y cine Natalia ha publicado desde 1998 cuatro álbumes con éxitos como'Que sí, que sí', 'Cambio dolor', 'Me muero de amor', 'Tu veneno', 'Río de la Plata', 'Como te olvido', 'Cuesta arriba, cuesta abajo', 'Que digan lo que quieran' y 'Todos me miran'. En septiembre de 2016 se publicó la banda sonora ‘Gilda, no me arrepiento de este amor’ publicado en el que Oreiro interpreta canciones de Gilda, cuyo biopic también protagonizó.